近日，我所碳資源小分子與氫能利用研究組（DNL1905組）李慧研究員等與大連理工大學劉毅教授、崔兆侖副教授和易顏輝副教授團隊合作，構建了一種新型的等離子體增強雙膜氨分解系統（PEDMADS）。該系統巧妙地融合了低溫等離子體催化技術、高性能超薄鈀（Pd）膜，以及用于氨回收的S-1分子篩膜，在400 ℃的溫和條件下，可實現1567 mmol g-1 h-1的氫氣（H2）時空產率，為高效、可持續的氨-氫能源循環提供了新路徑。
氨（NH3）作為一種主要的零碳氫載體，在未來可持續能源體系中占有重要地位。然而，傳統的催化氨分解技術受熱力學和動力學限制，通常需要550 ℃以上的高溫，導致能耗高、催化劑易燒結。將反應與產物原位分離相結合的膜反應器技術是解決這一難題的有效策略。其中，鈀（Pd）基復合膜因其對H2的優異選擇性滲透能力，能原位移除產物H2，打破反應的平衡限制，從而提高氨的單程轉化率。然而，傳統熱驅動鈀膜反應器仍受限于催化劑在低溫下的活性不足問題。
在本工作中，合作團隊構建的PEDMADS系統的核心材料之一是李慧等開發的高性能超薄鈀膜。該鈀膜通過化學鍍法制備在多孔α-氧化鋁（α-Al2O3）基底內表面，形成了厚度1.8 μm的致密、高純度金屬鈀層，遠低于傳統毛細鈀管的厚度（一般大于50 μm）。在反應器中，該鈀膜作為一臺高效的“氫泵”，可原位、連續地將產物H2從反應區移除。PEDMADS系統的另一核心材料是劉毅團隊開發的低溫等離子體（DBD）協同ALD技術制備的釕/二氧化硅（Ru/SiO2）催化劑。研究發現，等離子體在400 ℃的溫和條件下高效活化了NH3（轉化率為52.1%），產生的高分壓H2為鈀膜的滲透提供了驅動力；鈀膜的及時移除反過來又打破了反應平衡，使NH3轉化率在等離子體基礎上進一步相對提升了24.8%，最終達到65.0%。這種“等離子體催化”與“鈀膜分離”的強協同效應，強化了低溫氨分解過程，提高了H2產率，降低了系統能耗。
此外，該系統還集成了下游S-1分子篩膜級聯模塊，用于高效回收未反應的NH3（回收率大于87%），實現了原料的閉路循環。技術經濟分析表明，該集成系統相較于傳統熱過程，可將碳足跡降低95.9%，并有潛力滿足美國能源部（DOE）的綠色H2成本目標，展現了優良的工業應用前景。
本工作在氨分解鈀膜反應器（Chem. Eng. J.，2020）和超薄鈀膜制備（J. Mater. Chem.A，2025）等前期系列工作的基礎上，進一步展示了高性能鈀膜在新型等離子體耦合反應體系中的關鍵協同作用。
此前，李慧等針對超薄鈀膜產業化應用中的關鍵問題，開發了多項鈀膜制備新技術和新工藝并實現產業化應用，為芯片和金剛石等材料生產提供80多臺鈀膜純化器，相關產品已獲得歐盟認證和CNAS認證，且已實現無故障運行超過三年。該技術先后入選工信部國家新材料產業發展專業咨詢委員會《產業基礎創新發展目錄》和2025年“中國科學院自主研制科學儀器”。
相關成果以“Plasma-Driven Dual-Membrane System for Intensified Hydrogen Production with Integrated Ammonia Recovery”為題，發表在《美國化學會志》（Journal of the American Chemical Society）上。該工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、遼寧省興遼英才計劃等項目的支持。（文/圖 孟圣硯、李慧、劉毅）
